近日，徐錫金教授團隊在水系儲能領域取得重要研究進展，相關成果以題為《Engineering Fluorine-rich Double Protective Layer on Zn Anode for Highly Reversible Aqueous Zinc-ion Batteries》發表在頂級期刊Angewandte Chemie International Edition上。濟南大學為第一完成單位，2021屆研究生李媞媞和王成剛老師為論文共同第一作者，徐錫金教授為通訊作者。
水系鋅離子電池因其具有高安全性、環境友好等特點，在儲能系統中具有廣闊的前景。然而，鋅金屬負極側存在高熱力學不穩定性和不可避免的副反應，嚴重阻礙了水系鋅離子電池大規模的實際應用。這些副反應將導致鋅離子電池低的庫倫效率、差的循環壽命以及鋅負極低的利用率等問題。因此，在鋅金屬負極表面構筑一個穩定的SEI層對提高鋅離子電池的性能至關重要。本文報道了一種富氟的壬烷二醇（TDFND）作為電解液的添加劑，TDFND分子因具有較大的吸附能（?1.51 eV）而優先吸附在鋅負極表面形成Zn(OR)2?(R = ?CH2?(CF2)7?CH2?)交聯復合網絡，平衡空間電場并控制Zn2+離子通量，從而實現Zn（002）晶面的均勻和致密沉積。同時，TDFND具有較低的最低未占據分子軌道能級（LUMO，0.10 eV），可以優先分解構建富含ZnF2的固態電解質界面（SEI）層。這極大的提高了鋅金屬負極的循環穩定性。
通過高分辨TEM和不同刻蝕深度的XPS表征發現，在空白電解液中引入功能性TDFND不僅可以在Zn電極表面構建富含?CF2交聯網絡的外層，還可以誘導形成富ZnF2的SEI內層。
得益于多功能電解液的設計和應用，在Zn || Zn電池中，鋅負極以10 mA cm?2的電流可以循環430小時。在1 mA cm?2 ，1 mAh cm?2 的情況下可以循環1250 h。更有意義的是，Zn||I2在68mAh軟包電池中表現出1000圈的循環穩定性。
論文鏈接: https://doi.org/10.1002/anie.202314883
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撰稿：弋媛 編輯：張雅靜 編審：張偉
